Nature Catal:单壁碳管担载的弯曲酞菁钴分子电催化CO2制甲醇
纳米技术 纳米 2023-08-15

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通过担载材料的应力调控能够对二维材料的性质进行调控。但是由于二维材料的厚度通常<2 nm,导致控制二维材料担载平面分子的应力变得非常困难。而且,人们目前并不清楚应力如何影响分子的性质。

有鉴于此,香港城市大学叶汝全、加州理工学院William A. Goddard III等发现碳纳米管是一种非常好的基底材料,能够通过控制分子的弯曲程度,优化分子的催化活性。

主要内容

(1)

在单壁碳纳米管上修饰单分散Co-Pc(酞菁钴,cobalt phthalocyanine)分子,随后将其用于CO2电催化还原,能够以>60 %的选择性将CO2还原为甲醇,部分电流密度达到>90 mA cm-2,电催化性能比多壁碳纳米管的性能(16.6 %)更好。

(2)

通过振动光谱和X射线光谱表征,发现由于分子-基底的强相互作用,导致局域几何结构和电子结构发生独特变化。通过巨正则DFT理论计算,验证说明弯曲CoPc/SWCNTs具有改善的*CO结合能,从而*CO能够进行下一步催化转化。相比而言,多壁碳纳米管更倾向于发生CO脱附。本文研究说明,除了作为导电基底和分散催化剂的基底之外,SWCNTs具有更加重要的作用。

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参考文献

Jianjun Su, Charles B. Musgrave III, Yun Song, Libei Huang, Yong Liu, Geng Li, Yinger Xin, Pei Xiong, Molly Meng-Jung Li, Haoran Wu, Minghui Zhu, Hao Ming Chen, Jianyu Zhang, Hanchen Shen, Ben Zhong Tang, Marc Robert, William A. Goddard III & Ruquan Ye, Strain enhances the activity of molecular electrocatalysts via carbon nanotube supports, Nat Catal (2023).

DOI: 10.1038/s41929-023-01005-3

https://www.nature.com/articles/s41929-023-01005-3

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