Angew:在WCx表面构筑HOR/HER单原子电催化剂
纳米技术 纳米 2023-09-04

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设计结构新颖的单原子催化剂进行电子结构调控对于改善催化剂的催化活性不仅非常重要,也非常困难。

有鉴于此,南京航空航天大学彭生杰等报道使用担载材料的金属性质,发展了能够捕获和稳定低价态单原子的一种普适性方法,这种方法通过简单的热解反应,将一系列单原子修饰在碳化钨基底上,合成了M-WCx(M=Ru, Ir, Pd),实现了优异的HOR/HER催化活性。

主要内容

(1)

由于WCx基底具有类金属性质,单原子与WCx的表面W原子和C原子之间弱配位,生成与金属类似的低价态催化活性位点。通过独特的金属-金属相互作用,将低价态单原子位点稳定在WCx表面,改善催化活性位点的电子轨道能级分布。

(2)

Ru-WCx催化剂具有优异的质量活性,HOR和HER反应的质量活性分别达到7.84 A mgRu-1和62.52 A mgRu-1。通过详细的机理分析,发现Had和OHad之间实现了吸附平衡,同时因为双位点的协同作用,催化剂在能量上更容易发生Vollmer反应步骤

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参考文献

Luqi Wang, Zipeng Xu, Chun-Han Kuo, Jian Peng, Feng Hu, Linlin Li, Han-Yi Chen, Jiazhao Wang, Shengjie Peng, Stabilizing Low-Valence Single Atoms by Constructing Metalloid Tungsten Carbide Supports for Efficient Hydrogen Oxidation and Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202311937

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202311937


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