Angew:碳层调节电子效应改善ZnOx-Fe5C2-Fe3O4的CO2催化加氢制备乙醇
纳米技术 纳米 2023-09-22

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通过H2将CO2转化为乙醇受到人们的广泛关注,该反应实现了碳消除和化学合成之间的结合,但是该反应仍具有非常大的挑战。催化剂的电子性质决定了关键中间体的吸附强度和吸附结构,并且能够调节反应网络进行特定的合成反应。

有鉴于此,中国石油大学吴明铂、富山大学Noritatsu Tsubaki等报道使用碳缓冲层调控三元催化剂ZnOx-Fe5C2-Fe3O4的电子结构,并且调控电子转移的路径为:"ZnOx→碳层Fe物种”,导致-CO*具有合适的吸附强度,有助于-CHx和-CO*之间C-C偶联生成乙醇。

主要内容

(1)

通过设计的独特电子转移路径,使用10 %的CO反应气,CO2加氢催化反应实现了非常高的乙醇产率(366.6 gEtOH kgcat-1 h-1

(2)

这项工作实现一种催化剂设计的电子调控方法,有助于发展特定反应的高活性催化剂。碳材料催化剂的电子缓冲策略能够用于设计电子敏感的催化剂,用于发展高活性和高选择性合成,解决催化剂的高浓度d带电子金属掺杂产生的给电子影响,因此改善反应的选择性。

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参考文献

Yang Wang, Wenhang Wang, Ruosong He, Meng Li, Jinqiang Zhang, Fengliang Cao, Jianxin Liu, Shiyuan Lin, Xinhua Gao, Guohui Yang, Mingqing Wang, Tao Xing, Tao Liu, Qiang Liu, Han Hu, Noritatsu Tsubaki, Mingbo Wu, Carbon-Based Electron Buffer Layer on ZnOx-Fe5C2-Fe3O4 Boosts Ethanol Synthesis from CO2 Hydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202311786

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202311786


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