硅(Si)基负极由于其足够的比容量和天然丰度，目前被认为是提高锂离子电池能量密度的可行解决方案。然而，硅基负极在循环过程中表现出较低的电导率和较大的体积变化，这很容易引发形成的固体电解质界面(SEI)层的连续击穿/修复，严重阻碍了它们在当前电池技术中的实际应用。

为了控制传统SEI层的化学电化学不稳定性，松山湖材料实验室Xuejie Huang，华中科技大学Heng Zhang提出在非水电解质中引入元素硫，旨在硅基负极上构建硫介导的梯度界面(SMGI)层。

文章要点

1）SMGI层通过多米诺反应(即电化学级联反应)产生，该多米诺反应涉及元素硫的电化学还原，随后是氟代碳酸乙烯酯的亲核取代，这赋予相应的SEI层强弹性和化学机械稳定性，并能够快速传输Li+离子。

2）因此，原型Si||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂电池获得了622.2 Wh kg^-1的高能量密度和100次循环后88.8%的容量保持率。与之前基于电解质成分复杂化学修饰的尝试不同，这项研究为长寿命高能可充电电池的相间设计开辟了一条新途径。

参考文献

Mengyu Tian, et al, Domino Reactions Enabling Sulfur-Mediated Gradient Interphases for High-Energy Lithium Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c07908

https://doi.org/10.1021/jacs.3c07908