揭示不同结的结构与催化活性之间的光催化机理是目前光催化领域的重要课题。有鉴于此，深圳大学张启涛等在氮化碳晶体中构筑庚嗪/三嗪H/T（heptazine/triazine）异质结，实现了优异的2e^- ORR选择性制备H₂O₂。

主要内容

（1）

使用氰脲酸和三聚氰胺作为反应物，通过两步煅烧反应制备H/T结构氮化碳。首先煅烧氰脲酸和三聚氰胺，随后生成的混合物在液相KCl/LiCl进行第二步煅烧。

通过在不同温度（303 K-923 K）进行原位XRD光谱表征，验证说明形成H/T异质结构，而且这种异质结构在第二步煅烧过程中形成。通过调节KCl和LiCl的比例，能够调节庚嗪/三嗪的比例。当只加入KCl或LiCl时，煅烧生成纯的庚嗪或三嗪。

（2）

通过飞秒瞬态吸收光谱表征说明HTCN比纯样品具有寿命更久的光生电子。HTCN在1 vol %异丙醇溶液中具有优异的2e^- ORR催化活性，制备的H₂O₂产量达到4565.1 μmol L^-1 h^-1，达到CM（一步煅烧产物）的96.5倍，HCN（第二步在KCl中煅烧）的14.5倍，TCN（第二步在LiCl中煅烧）的10.2倍。此光催化体系能够选择性的将苯甲醇氧化为苯甲醛。

参考文献

Yunxiao Zhang, Qingxiang Cao, Aiyun Meng, Xuelian Wu, Yonghao Xiao, Chenliang Su, Qitao Zhang, Molecular Heptazine-triazine Junction over Carbon Nitride Frameworks for Artificial Photosynthesis of Hydrogen Peroxide, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202306831

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202306831