JACS:单原子Ni/CeO2光热催化甲烷干法重整
纳米技术 纳米 2023-10-05

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人们对甲烷干法重整进行长达一个世纪研究,阻碍该反应工业化的困难包括催化剂的烧结和大量碳排放。低温DRM反应具有反应性较弱以及催化剂积碳问题。

有鉴于此,西南石油大学周莹、黄泽皑等报道通过光照射催化活性位点的方法,实现了低温持久DRM催化。构筑的催化活性位点分别为Ni-O配位结构(NiSA/CeO2)和Ni-Ni配位结构(NiNP/CeO2),分别通过两种反应路径生成关键中间体CH3O*,说明如何在光热DRM反应中实现较好的耐积碳功能。

主要内容

(1)

通过原位DRIFT和同位素动力学分析,揭示DRM催化反应的抗积碳作用。发现NiSA/CeO2位点发生CH3*转化为CH3O*,使得催化剂具有耐积碳功能。研究发现,通过光照方法能够增强CH3*生成CH3O*的反应步骤。

(2)

NiSA/CeO2催化剂在较低的472 ℃进行光热DRM反应,具有优异的稳定性,在230 h内未发现积碳。相比而言,NiNP/CeO2催化剂在0.5 h内反应就发生明显的积碳。这项研究从关键中间体物种角度揭示低温DRM反应的抗积碳机理。

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参考文献

Zhiqiang Rao, Kaiwen Wang, Yuehan Cao, Yibo Feng, Zeai Huang*, Yaolin Chen, Shiqian Wei, Luyu Liu, Zhongmiao Gong, Yi Cui, Lina Li, Xin Tu, Ding Ma, and Ying Zhou*, Light-Reinforced Key Intermediate for Anticoking To Boost Highly Durable Methane Dry Reforming over Single Atom Ni Active Sites on CeO2, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c07077

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07077


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