与典型的Haber−Bosch工艺相比，温和条件下的电化学氮还原反应(eNRR)是一种很有前景的生产氨(NH3)的方法。

在此，中国科学院宁波材料技术与工程研究所Jie Lin，清华大学Liang Zhang，北京理工大学Pengfei Li，Wenxing Chen设计了一种用于eNRR的固定在氮掺杂Ti₃C₂T_X（SbSA/N-Ti₃C₂T_x）上的不对称配位p-嵌段锑单原子催化剂，该催化剂表现出超高的NH₃产率（108.3 μg h⁻¹ mg_cat⁻¹）和优异的法拉第效率（41.2%）（相对于RHE，-0.3V）。

文章要点

1）补充原位光谱与理论计算表明，由相邻不对称Sb−N₁C₂部分引发的氮桥联两个钛原子充当活性位点，促进从*N₂到*N₂H的速率决定步骤的质子化和动力学转化eNRR期间的关键中间体。

2）此外，Sb−N₁C₂的引入促进了氧空位的形成，从而暴露出更多的钛位点。

这项工作提出了一种单原子修饰超薄二维材料的策略，旨在同时提高电催化氮还原的NH₃产率和法拉第效率。

参考文献

Hongfei Gu, et al, Symmetry-Breaking p‑Block Antimony Single Atoms Trigger N‑Bridged Titanium Sites for Electrocatalytic Nitrogen Reduction with High Efficiency, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c07857

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07857