Nature Commun:控制局部电场加快CuxO催化多电子还原
纳米技术 纳米 2023-11-16

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调节催化位点局部环境的电子转移速率和离子浓度,能够克服CO2电催化还原反应面临的缓慢催化反应动力学和不利的热力学。但是由于合成面临的局限以及缺乏对反应机理深入理解,导致难以同时改善催化反应的动力学和热力学。

有鉴于此,香港科技大学唐本忠、香港城市大学叶汝全、新加坡科技研究局席识博、华东理工大学朱明辉、莱斯大学Boris I. Yakobson等通过激光辅助方法制备具有丰富晶界和可控尖角角度的双锥体Cu2O,研究电子转移/离子浓度与电催化性能之间的关系。

主要内容:

(1)

通过K/OH-吸附表征和有限元模拟,说明在催化剂的尖锐针尖位置产生的强电场对于催化反应的作用。通过原位红外光谱和微分电化学质谱仪表征技术发现关键的*CO/*OCCOH中间体以及产物,并且与理论计算结果结合,揭示热力学对改善Cu+/Cu2+界面的作用。

(2)

通过调节电子转移和离子浓度,在电催化还原CO2制备C2+的反应中,当电流密度为900 mA cm-2,实现了高达81 %的法拉第效率。

此外,在电催化还原硝酸盐反应中,同样发现这种增强效果,电催化还原硝酸盐的制备NH3性能达到81.83 mg h-1。本文研究结果说明电催化利用废气和废硝酸盐的重要性和前景,是一种具有前景的改善碳-氮循环的手段。

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参考文献

Weihua Guo, Siwei Zhang, Junjie Zhang, Haoran Wu, Yangbo Ma, Yun Song, Le Cheng, Liang Chang, Geng Li, Yong Liu, Guodan Wei, Lin Gan, Minghui Zhu, Shibo Xi, Xue Wang, Boris I. Yakobson, Ben Zhong Tang & Ruquan Ye, Accelerating multielectron reduction at CuxO nanograins interfaces with controlled local electric field. Nat Commun 14, 7383 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43303-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43303-1


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