ACS Catal:CeN表面层导致CeNi合金具有优异合成氨性能
纳米技术 纳米 2023-11-23

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广泛应用于制备肥料的NH3目前在氢能源领域变得日益重要。通常Ni等非贵金属催化剂的合成氨性能比Ru或Co的合成氨性能更低。

有鉴于此,东京工业大学Hideo Hosono、Masaaki Kitano、西班牙安达卢西亚洛约拉大学Juan Carlos Serrano-Ruiz等报道将CeNix合金用于合成氨,发现自发形成的晶化CeN表面层导致CeNi2比CeNi5表现具有更好的催化活性(在400 ℃和0.9 MPa,CeNi2和CeNi5的催化活性分别为1.012 mmol g-1 h-1和0.067 mmol g-1 h-1)。

本文要点:

(1)

研究发现,CeN表面层能够切断N2分子,作为第二个催化活性位点,因此增强合成氨的催化活性,使得催化合成氨的性能达到与其他稀土合金类似的水平。

(2)

CeNi2的催化活性比CeN块体催化剂的性能高一个数量级,说明Ni作为活化氢气和氢物种(NHx)的催化位点起到的关键作用。此外,作者发现以氮化物形式存在的Ce对于增强CeNi2的催化活性非常重要,因为研究发现Ni/CeO2催化剂的合成氨性能非常低。

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参考文献

Javier Arroyo-Caire, Yihao Jiang, Manuel Antonio Diaz-Perez, Mayra Anabel Lara-Angulo, Masayoshi Miyazaki, Juan Carlos Serrano-Ruiz*, Masaaki Kitano*, and Hideo Hosono*, CeNix Alloys as Catalysts for Ammonia Synthesis: Insights on Ni–CeN Surface Layer Formation and Its Impact, ACS Catal. 2023, 13, 15715–15724

DOI: 10.1021/acscatal.3c03654

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03654

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