Ethan J. Crumlin课题组采用先进的薄膜沉积技术用于控制La2/3Sr1/3MnO3(ORR催化剂)的原子结构,通过分子束外延(MBE)逐层生长La2/3Sr1/3MnO3薄膜,调整沉积顺序来改变膜的表面和亚表面组成,同时保持整体化学计量和相同的电子结构(氧化物的总组成和d电子构型)。比较催化活性得出,将SrMnO3放置在LaMnO3覆盖层下面的亚表面时比放置在表面上具有更大的活性。APXPS显示添加的SrMnO3层改善了ORR的电子结构和电导率,但SrMnO3能与环境空气反应,从而减少活性位点的数量, 降低表面可用性,因此将SrMnO3放置在亚表面是最佳选择。先进的薄膜沉积有望实现原子级精准的催化剂,其中表面、亚表面结构和化学计量不仅能控制本体组合物,也适合用于功能性。
Tailoring manganese oxide with atomic precision to increase surface site availability for oxygen reduction catalysis[J], Nature Communication, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-06503-8
https://www.nature.com/articles/s41467-018-06503-8