JACS:微型水液滴催化甲烷氧化
纳米技术 纳米 2023-12-07

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微型水液滴具有非常特殊的氧化还原活性,能够在温和条件将甲烷转化为甲烷的衍生物。甲烷分子的C(sp3)-H化学键在微液滴的水-空气界面通过羟基自由基或者氢自由基活化,生成甲基自由基(·CH3)。生成的·CH3能够在空气中与O2反应,与空气-水界面的OH·和H·反应,或者与空气-水界面的H2O2反应,生成甲醇或者其他产物。

有鉴于此,斯坦福大学Richard N. Zare、法赫德国王石油与矿业大学Chanbasha Basheer等报道微型水液滴在温和条件转化甲烷制备氧化衍生物。

主要内容:

(1)

作者通过气相色谱、质谱、1H或13C NMR等表征手段验证反应生成甲醇和其他氧化衍生物。表征发现反应能够生成甲酸、乙酸、乙醇、CO2、甲基过氧化物等副产物。

(2)

通过超声处理,这种微型水液滴引发甲烷氧化反应能够进一步增强,在30 min生成浓度高达2.66±0.77 mM甲醇。在各种产物中,甲醇的选择性达到19.2 %。


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参考文献

Xiaowei Song, Chanbasha Basheer*, and Richard N. Zare*, Water Microdroplets-Initiated Methane Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08643

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08643


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