单原子催化剂在电催化领域得到日益发展，电子结构理论计算能够进行催化剂结构筛选以及鉴定催化反应活性的描述符，因此电子结构理论计算对于单原子催化剂应用于电催化领域起到非常重要的作用。目前通常设计催化剂的过程中通常忽略了催化剂的稳定性问题。

有鉴于此，米兰比可卡大学Gianfranco Pacchioni、Livia Giordano等提出一种非常简单但是具有普适性的第一性原理计算方法，能够单原子催化剂在引入pH和电压状态的工况稳定性进行预测。

本文要点：

（1）

这种理论计算方法通过部分实验结果和部分DFT计算结果建立了热力学循环。而且通过Pourbaix图研究在还原或者氧化环境的单原子位点稳定性，从而说明单原子催化剂是否具有溶解或者转化为其他物种的趋势。

（2）

通过这种方法用于研究Cr, Mn, Fe, Co四种过渡金属和N掺杂石墨烯、氮化碳、COF三种基底，发现单原子稳定性的关键是金属原子与基底之间的结合能。这项研究结果发现多种可能具有高活性的单原子电催化剂容易溶解或者转变为其他物种，说明考察稳定性对于发展单原子催化剂非常重要。

参考文献

Giovanni Di Liberto, Livia Giordano*, and Gianfranco Pacchioni*, Predicting the Stability of Single-Atom Catalysts in Electrochemical Reactions, ACS Catal. 2024, 14, 45–55

DOI: 10.1021/acscatal.3c04801

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04801