氮掺杂和碳负载过渡金属催化剂对多种反应表现优异的催化活性。但是关于金属-N_x位点的结构设计用于提高催化活性的研究非常罕见。有鉴于此，特拉华大学Stavros Caratzoulas、Dionisios G Vlachos等报道构筑Fe-N₃位点，而且发现能够灵活变化的Fe-N₃结构对于调节Fe位点的电子结构以及调节催化加氢（CTH）反应的活性至关重要。

主要内容

（1）

通过碳缺陷位点设计，构筑不同Fe-N化学键长度的Fe-N₃位点，通过XAS表征验证Fe-N化学键长度能够发生改变。使用DFT理论计算以及微动力学方法研究催化加氢反应的活性。发现从基底平面突出的Fe原子产生Fe-N₃结构畸变，提高Fe原子轨道能级，增强结合能。

（2）

通过催化位点重构的结构弛豫，催化反应活性得以很好的控制。这项研究说明缺陷工程能够用于设计高活性的Fe-N-C催化剂，而且揭示了催化加氢反应的活性来源。

参考文献

Piaoping Yang, Jiang Li, Dionisios G Vlachos, Stavros Caratzoulas, Tuning Active Site Flexibility by Defect Engineering of Graphene Ribbon Edge‐hosted Fe‐N₃ Sites, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202311174

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202311174