光电化学（PEC）转换是一种无需恶劣条件即可使用甲烷（CH₄）作为化学构件的有前途的方法。然而，由于CH₄的热力学有利的过度氧化，将CH₄转化为增值化学品的PEC仍然具有挑战性。

在这里，伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校Lili Cai通过缺陷工程报道了用于PEC CH₄转化的WO₃纳米管(NT)光电催化剂，具有高液体产物选择性。

文章要点

1）通过调整火焰还原处理，仔细控制了WO₃ NT的氧空位。最佳还原的WO₃ NTs抑制了CH₄的过氧化，显示出69.4%的高总C₁液体选择性和0.174 μmol cm⁻² h⁻¹的生产率。

2）扫描电化学显微镜显示，氧空位可以抑制羟基自由基的产生，过量的羟基自由基可以进一步将C₁中间体氧化为CO₂。此外，能带图分析和计算研究阐明了氧空位在热力学上抑制过度氧化。

这项工作介绍了一种理解和控制光电催化剂将CH₄直接转化为液体的选择性的策略。

参考文献

Ho Kun Woo, et al, Defect Engineering of WO3 by Rapid Flame Reduction for Efficient Photoelectrochemical Conversion of Methane into Liquid Oxygenates, Nano Lett., 2023

DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03131

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03131