Angew:CuInP2S6边缘Cu-In双位点光催化还原CO2
纳米技术 纳米 2023-12-23

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南京大学周勇、天津工业大学高娃、东南大学王金兰、安徽理工大学刘琪等报道合成超薄的单晶CuInP2S6纳米片,厚度为~0.81 nm的一个晶胞,将其用于光催化还原CO2,发现产物的主要产物为C2H4,选择性达到~56.4 %,基于电子计量的选择性达到~74.6 %。

本文要点

(1)

CuInP2S6单层纳米片达到边缘Cu-In具有丰富的电荷富集,并且Cu-In双重位点起到协同作用,从而能够将CO2选择性转化为C2H4。相比而言,CuInP2S6的基面和暴露的S原子无法进行光催化还原CO2,因为在基面或者暴露S位点进行CO2的质子耦合电子转移生成*COOH的能垒非常高。

(2)

处于光照射作用时,In位点能够将CO2还原为*CO,随后*CO从In位点转移到相邻的Cu位点,进行C-C偶联反应生成C2H4,在Cu位点的C-C偶联反应在热力学和动力学上都有利。超薄的单层纳米片结构有助于降低载流子从内部转移到表面的距离,因此有助于阻碍光生电子-空穴复合,因此光生电子更好的保留和累积在催化活性位点进行CO2还原反应。

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参考文献

Wa Gao, Li Shi, Wentao Hou, Cheng Ding, Qi Liu, Ran Long, Haoqiang Chi, Yongcai Zhang, Xiaoyong Xu, Xueying Ma, Zheng Tang, Yong Yang, Xiaoyong Wang, Qing Shen, yujie Xiong, Jinlan Wang, Zhigang Zou, Yong Zhou, Tandem Synergistic Effect of Cu-In Dual Sites Confined on the Edge of Monolayer CuInP2S6 toward Selective Photoreduction of CO2 into Multi-Carbon Solar Fuels, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202317852

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317852



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