JACS:Pt/CeO2的金属基底相互作用构筑嵌入结构增强水汽转换反应稳定性
纳米技术 纳米 2023-12-30

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在异相催化领域,金属-基底强相互作用得到广泛的研究和关注,但是人们对于SMSI效应的来源并不清楚。

有鉴于此,北京大学马丁、北京科技大学邢献然北京化工大学卫敏杨宇森研究Pt/CeO2模型催化剂,具体测试Pt和CeO2 (110)晶面构造的界面,其中Pt团簇的尺寸~1.6 nm,Pt团簇能够填埋于3-4原子层厚度的CeO2基底。不同的是,当CeO2(100)作为基底时,无法表现类似的金属-基底强相互作用。

本文要点:

(1)

通过独特的几何结构能够产生Pt簇向CeO2(110)基底显著的电子转移,同时形成Ptδ+-OV-Ce3+位点。研究发现这种位点在稳定Pt团簇结构起到非常重要的作用。

(2)

通过深入的实验和理论计算研究,发现界面催化位点是WGSR(水煤气变换反应)的本征催化位点。这是因为界面位点具有合适的CO吸附和活化能力,而且能够很好的降低H2O分子解离的能垒。

Pt/CeO2(110)催化剂表现优异的性能,在250 ℃的反应速率达到15.76 molCO gPt–1 h–1,TOF达到2.19 s-1。Pt/CeO2(110)催化剂表现优异的120 h催化持久性,性能远比Pt/CeO2(100)更好,说明嵌入式结构对于改善催化剂稳定性的重要作用。

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参考文献

Jun Yu, Xuetao Qin, Yusen Yang*, Mingxin Lv, Pan Yin, Lei Wang, Zhen Ren, Boyu Song, Qiang Li, Lirong Zheng, Song Hong, Xianran Xing*, Ding Ma*, Min Wei*, and Xue Duan, Highly Stable Pt/CeO2 Catalyst with Embedding Structure toward Water–Gas Shift Reaction, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c12061

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12061


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