电催化还原硝酸盐制备氨是消除水体硝酸盐污染物的途径。人们目前研究发现Cu-Co之间的协同作用能够实现优异的制氨性能。但是这种Cu-Co之间协同作用在高熵氧化物材料中的应用非常罕见。

有鉴于此，新加坡科技研究局(A*STAR) Seh Zhi Wei、张佳、南洋理工大学徐梽川等报道Mg_0.2Co_0.2Ni_0.2Cu_0.2Zn_0.2O高熵氧化物发现Cu-Co之间的自旋协同效应能够导致优异的电催化还原硝酸盐制氨。

本文要点：

（1）

在Mg_0.2Co_0.2Ni_0.2Cu_0.2Zn_0.2O高熵氧化物中发现优异的电催化还原硝酸盐制氨性能，但是Li插嵌的MgCoNiCuZnO氧化物表现非常低的催化活性。电子结构研究发现Co的自旋态对于Cu-Co在电催化制氨的协同作用中起到关键作用。其中高自旋Co有助于Mg_0.2Co_0.2Ni_0.2Cu_0.2Zn_0.2O电催化制氨，Li插嵌的MgCoNiCuZnO具有低自旋Co，因此降低Cu-Co之间的协同作用以及电催化制氨性能。

（2）

这项研究展示了自旋效应在催化反应中的作用，而且指出调控磁性有助于电催化和热催化的结合，有利于提高催化合成氨的性能。

参考文献

Shengnan Sun, Chencheng Dai, Peng Zhao, Shibo Xi, Yi Ren, Hui Ru Tan, Poh Chong Lim, Ming Lin, Caozheng Diao, Danwei Zhang, Chao Wu, Anke Yu, Jie Cheng Jackson Koh, Wei Ying Lieu, Debbie Hwee Leng Seng, Libo Sun, Yuke Li, Teck Leong Tan, Jia Zhang, Zhichuan J. Xu & Zhi Wei She, Spin-related Cu-Co pair to increase electrochemical ammonia generation on high-entropy oxides. Nat Commun 15, 260 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-023-44587-z

https://www.nature.com/articles/s41467-023-44587-z