如何实现高效率和稳定的光电化学还原CO₂制备液体燃料目前仍具有非常大的难度和挑战，因为光电化学还原CO2需要设计紧密的半导体/催化剂界面。

有鉴于此，耶鲁大学王海梁、埃默里大学连天泉等构筑Si微柱阵列，并且表面修饰氟改性碳超疏水层，用于光电催化还原CO₂制备甲醇。

本文要点：

（1）

构筑Si微柱阵列有效的提高电极表面积，改善催化剂的担载量和吸附能力，同时不会损失光吸收的能力，能够将气态中间体限制在催化剂的表面。超疏水覆盖层能够抑制寄生副反应，增强反应中间体的聚集。

（2）

当分子催化剂发生单原子还原反应，半导体-催化剂的界面从自适应异质结(adaptive heterojunction)变成掩埋异质结(buried heterojunction)，因此能够为CO₂还原反应提供热力学驱动力。

这些特点构成独特的有助于CO₂还原为甲醇的微环境，从而实现了20 %的法拉第效率，电流密度达到3.4 mA cm^-2，性能比平板Si光电极提高17倍。这项工作实现了通过界面和微环境调控增强光电催化还原CO₂的新方法，而且创造了太阳能转化为燃料的法拉第效率和电流密度的新纪录。

参考文献

Bo Shang, Fengyi Zhao, Sa Suo, Yuanzuo Gao, Colton Sheehan, Sungho Jeon, Jing Li, Conor L. Rooney, Oliver Leitner, Langqiu Xiao, Hanqing Fan, Menachem Elimelech, Leizhi Wang, Gerald J. Meyer, Eric A. Stach, Thomas E. Mallouk, Tianquan Lian*, and Hailiang Wang*, Tailoring Interfaces for Enhanced Methanol Production from Photoelectrochemical CO₂ Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13540

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13540