氢燃料电池作为未来汽车交通最有前途的新一代能源之一，受到越来越多的关注。
为了推动燃料电池技术的发展，迫切需要开发高效、耐用、低成本的电催化剂来加速迟滞的氧还原反应(ORR)动力学。
近日，威斯康星大学麦迪逊分校Manos Mavrikakis，康奈尔大学Héctor D. Abruña报道了金属−有机骨架衍生的非贵金属双金属单原子催化剂(Zn/Co−N−C)，由Co−N4和Zn−N4局域结构组成。
文章要点
1）50K循环后，该催化剂的半波电位(E1/2)为0.938 V，比可逆氢电极(RHE)的半波电位(E1/2)高，稳定性好(ΔE1/2)=−8.5 mV)。此外，这一卓越的性能在实际燃料电池工作条件下得到了验证，在已报道的碱性燃料电池SACS中，达到了创纪录的峰值功率密度∼1 W cm−2。
2）采用X-射线吸收光谱对活性中心进行了鉴定，揭示了催化机理。结果表明，Co−N4结构中的Co原子是主要的催化活性中心，其中一个轴向含氧物种在ORR过程中结合形成OADS−Co−N4基团.。此外，基于势相关的微观动力学模型和芯能级位移计算的理论研究与实验结果吻合较好，并为氧物种在ORR过程中在Co−N4中心上的成键提供了见解。
这项工作提供了对−N−C催化剂中活性中心的全面的机理理解，并将为未来燃料电池和其他能源应用的高性能单中心电催化剂的设计和发展铺平道路。
参考文献
Weixuan Xu, et al, Atomically Dispersed Zn/Co−N−C as ORR Electrocatalysts for Alkaline Fuel Cells, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c11355
