锂（Li）沉积/剥离行为与全固态锂金属电池（ASSLB）中固体电解质界面（SEI）的演变直接相关。然而，固-固界面的复杂过程嵌入在固体电解质之下，这使得原位分析实时和动态过程具有挑战性。

在这里，中科院化学所文锐研究员使用原位电化学原子力显微镜和光学显微镜，直接可视化锂电镀/剥离/再电镀行为，并测量了纳米级现场形成的SEI的形态/机械性能。

文章要点

1）锂球在银汞矿固体电解质（Li6PS5Cl）/Li电极界面处的电镀/剥离/再电镀与其表面SEI的形成/起皱/膨胀耦合。结合原位X射线光电子能谱，获得了锂球上SEI的逐步形成细节和物理化学性质。

2）结果表明，高运行率会减少 SEI 中的 Li⁺ 传导网络，并使锂沉积/剥离可逆性恶化，而低运行率会减少锂沉积位点。因此，通过调节施加的电流速率，可以有效提高锂成核位点的数量和电镀/剥离过程的可逆性，以降低过电位并延长循环寿命。

对固-固界面现场形成的 SEI 进行原位分析，提供了 ASSLB 中界面演化与电化学性能之间的相关性。

参考文献

Zhen-Zhen Shen, et al, Nanoscale Visualization of Lithium Plating/Stripping Tuned by On-site Formed Solid Electrolyte Interphase in All-Solid-State Lithium-Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316837

DOI: 10.1002/anie.202316837

https://doi.org/10.1002/anie.202316837