硝酸盐污染物对于水体污染和全球的氮循环造成严重危害，目前人们发现碱性电催化还原NO₃^-反应是一种能够消除NO₃^-污染同时是符合可持续发展需求的制备NH₃路线。但是电催化还原硝酸盐反应在高pH环境工作的过程中面临质子不足的问题，限制了NO₃^-电催化还原反应中NH₃的催化活性。

有鉴于此，中国环境科学研究院席北斗、中南大学刘敏、傅俊伟等提出通过卤原子介导方式提供H⁺的策略，增强电催化NO₃RR反应的性能。

本文要点：

（1）

这种方法使得电催化NO3RR体系能够在pH 14的电解液和2 A cm^-2电流密度达到接近100 %的NH₃法拉第效率，因此电催化反应将NO₃^-转化为NH₃的效率超过99 %。此外，作者能够以接近100 %的效率将NO₃^-转化为高纯NH₄Cl。

（2）

理论计算和原位实验结果说明Cl配位作用能够移动Pd原子的d能带中心位置，从而构成局部H⁺高浓度环境，引起悬垂O-H化学键的水分解以及快速*H脱附，因此促进*NO中间体物种加氢，改善NO₃^-转化为NH₃。

参考文献

Liao, W., Wang, J., Ni, G. et al. Sustainable conversion of alkaline nitrate to ammonia at activities greater than 2 A cm⁻². Nat Commun 15, 1264 (2024)

DOI: 10.1038/s41467-024-45534-2

https://www.nature.com/articles/s41467-024-45534-2