开发具有连续电子提取和快速质子转移功能的光催化剂可以在动力学上加速人工光合作用，但仍然是一个挑战。

在此，复旦大学Qing Han，Gengfeng Zheng，北京理工大学Huibo Shao报道了由均匀分布的极性氧官能团（磺酸基或羧基）修饰的高结晶三嗪共价有机框架（COF）的拓扑引导合成，作为强电子/质子提取剂，用于高效光催化H₂O₂生产。

文章要点

1）研究发现，基于极性的质子转移以及所获得的COF中的电子富集对于提高H₂O₂光合作用效率起着至关重要的作用（即活性顺序为磺酸-（SO₃H-COF）>羧基-（COOH-COF)>氢-(H-COF)官能化COF)。

2）高结晶SO₃H-COF中的强极性磺酸基团引发了定向良好的内置电场和更亲水的表面，作为有效的载流子提取器，能够将光生电子和界面质子连续传输到活性物质位点（即连接至-SO₃H基团的C原子）。加速质子耦合电子转移（PCET）与稳定的O₂吸附最终导致可见光照射下最高的H₂O₂产率为4971 μmol g^-1 h^-1。同时，在400 nm处获得了15%的量子产率，优于大多数报道的COF基光催化剂。

参考文献

Liyao Li, et al, Custom-Design of Strong Electron/Proton Extractor on COFs for Efficient Photocatalytic H₂O₂ Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202320218

DOI: 10.1002/anie.202320218

https://doi.org/10.1002/anie.202320218