L. M. Azofra等人将Mo前驱体通过表面反应锚定在SiO2载体表面,可以得到高度分散的MoHx催化剂,所得催化剂在常压400 ℃下催化合成氨反应氨气生成速率达到1.3×103 μmil/g/gMo. DFT理论计算发现,N2可以有效地(非解离)吸附在MoH3位点,而反应的决速步为第四个H原子加成同时释放一份NH3这一基元步骤。进一步通过碱金属离子Cs修饰并引入Co共催化剂,可以使得合成氨的反应速率提升至3.5×103 μmil/g/gMo. 进一步升高压力至20 atm,其速率最高可达29×103 μmil/g/gMo.
Luis Miguel Azofra*, Luigi Cavallo*, Jean-Marie Basset*, et al. Molybdenum on solid support materials for catalytic hydrogenation of N₂-into-NH₃
Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201810409
http://dx.doi.org/10.1002/ange.201810409