JACS封面:单原子催化应用于类芬顿反应!
纳小二 纳小二 2018-10-14

中科院大连化物所黄延强研究员、张涛院士团队与新加坡南洋理工大学刘彬教授合作,首次将氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子催化剂应用于类芬顿反应中,实现了对PMS降解有机污染物分子双酚A(BPA)的催化活化。科研人员利用多种表征手段并结合DFT理论计算证明:催化剂中的吡咯N为有机物分子的吸附位点,单原子CoN4位点为PMS的催化位点,单线态氧为整个反应的主要活性中间物种。同时,科研人员由此首次提出了单原子-双位点的类芬顿反应催化机理:单原子CoN4位点催化PMS产生的单线态氧自由基,可快速迁移到吡咯N位点吸附的BPA分子,进而实现有机物分子的高效降解。该类氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子催化剂在PMS类芬顿反应中表现出优异催化活性(TOF=12.52min-1)。相关研究成果拓展了单原子催化剂在类芬顿反应领域的应用,与此同时,双位点催化机理的提出为单原子催化剂的设计提供了新思路。



Xuning Li, Xiang Huang, Yanqiang Huang*, Tao Zhang, Bin Liu et al. Single Cobalt Atoms Anchored on Porous N-Doped Graphene with Dual Reaction Sites for Efficient Fenton-like Catalysis. J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 12469–12475.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05992

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