催化剂表面动力学驱动了电催化反应活性物种的产生。然而,对优势中心的形成和反应机理的了解是有限的。
在这项研究中,合肥工业大学Yucheng Wu,Jianfang Zhang深入研究了在CO2和硝酸盐(NO3)的电化学还原条件下,从剥离的Bi2Se3纳米片中动态重建二维缺陷的Bi纳米片。
文章要点
1)NaBH4辅助低温液相剥离得到的超薄Bi2Se3纳米片更容易还原和重构为具有高密度晶界的Bi2Se3纳米片(GBs;富Gb的Bi.。改造后的富Gb铋催化剂的产率可达4.6 mmol h-1 mgcat。在−0.40 V时,尿素生产的法拉第效率为32%。值得注意的是,这一产率分别比低GB铋催化剂和块体铋催化剂高2倍和8.2倍。
2)理论分析表明,Gb位显著降低了*CO和*NH2的中间生成能和C-N耦合能垒,使得在富Gb的铋催化剂上选择性电合成尿素成为可能。这项工作将引发利用原位技术对动态过程中结构-活性相互作用的进一步研究。
参考文献
Yan Wang, et al, Dynamic Reconstruction of Two-Dimensional Defective Bi Nanosheets for Efficient Electrocatalytic Urea Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202318589
DOI: 10.1002/anie.202318589
https://doi.org/10.1002/anie.202318589