曾杰JACS:拓扑表面态影响电催化还原CO2
纳米技术 纳米 2024-02-29

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在过去的十年间人们见证了凝聚态物理学领域的不平凡能带拓扑结构,而且发现了奇异的拓扑材料。最近拓扑物理学的概念拓展到化学领域,并且促使提出拓扑催化概念。理论上拓扑效应应该可以在催化反应中被探测,但是目前还不曾出现拓扑催化现象的报道。

有鉴于此,中国科学技术大学曾杰、王征飞报道通过控制Bi2Se3纳米片的厚度和调节施加磁场,能够精确的控制Bi2Se3的拓扑表面态(topological surface state),并且在Bi2Se3电催化还原CO2的实验中直接观测发现拓扑催化现象,这种拓扑催化现象能够影响产物的分布和电催化反应的法拉第效率。

本文要点

(1)

当电催化反应中存在拓扑表面态的作用,CO2电催化还原反应以较高的法拉第效率(-1.1 V 过电势的法拉第效率达到90%)生成液体产物(HCOOH和H2C2O4);当电催化反应不在拓扑表面态的作用,以非常低的法拉第效率生成CO。

(2)

理论计算结果说明产物的不同和法拉第效率的区别来自于拓扑表面态影响关键中间体物种的吸附,以及影响了电势决定步骤的能垒。这项研究说明能带拓扑结构和电催化反应之间存在着密切关系,这为设计高性能电催化剂提供新方法和可能。

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参考文献

Xiangdong Kong, Zhao Liu, Zhigang Geng, An Zhang, Ziyang Guo, Shengtao Cui, Chuan Xia, Shijing Tan, Shiming Zhou, Zhengfei Wang*, and Jie Zeng*, Experimental Demonstration of Topological Catalysis for CO2 Electroreduction, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c11088

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c11088

 


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