析氧反应 (OER) 是各种电化学能量转换系统的基石过程,对于全球追求碳中和至关重要。然而,其多步质子-电子转移过程的缓慢动力学需要高超电势,导致相当大的能量效率低下。
近日,山东大学Kepeng Song,Jian-Jun Wang 探讨了在析氧反应(OER)过程中催化剂动力学和反应途径之间错综复杂的相互作用,强调了原子水平和局部配体结构洞察在制备高活性电催化剂中的重要性。
文章要点
1)研究人员利用定制的离子交换反应和电化学动态重构,设计了一种新的催化结构,其特征是单个Ir原子锚定在NiOOH上(Ir1@NiOOH)。这一新的方法包括用Ir战略性地取代Fe,促进硒预催化剂向活性(氧)氢氧化物的转变。
2)这种元素取代促进了O2p带的上移,并增强了金属−的氧共价性,从而改变了OER机制,使活性增强。原位差示电化学质谱(DEM)证实了NiOOH由单金属位机制(SMSM)向双金属位机制(DMSM)的转变,并得到了理论上的支持。
3)值得注意的是,Ir1@NiOOH电极表现出了优异的电催化性能,在10和1000 mA cm−2电流密度下,分别达到了142mV和308 mV的过电位,为OER的电催化树立了新的基准。
参考文献
Zhao-Hua Yin, et al, Ir Single Atoms Boost Metal−Oxygen Covalency on SelenideDerived NiOOH for Direct Intramolecular Oxygen Coupling, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c13746