Angew:双金属合金电催化还原硝酸盐制氨
纳米技术 纳米 2024-03-07

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电催化还原硝酸盐制备NH3是具有前景和环境友好的制氨技术。但是电催化还原硝酸盐为8电子过程,反应动力学非常缓慢,而且人们对于反应机理并不清楚。

有鉴于此,苏州大学晏成林、路建美报道通过一系列Pd合金属烯(PdM, M=Fe, Co, Ni, Cu)研究催化剂的电催化还原硝酸盐制氨的催化剂结构-性能关系。

本文要点

(1)

超薄的金属烯暴露丰富的催化活性位点,过渡金属掺杂打破电子结构,并且提高d能带中心的位置,从而改善中间体吸附。

(2)

这些催化剂的各向异性电子结构使得催化剂的规律为PdCu>PdCo≈PdFe>PdNi>Pd,PdCu的中性电催化生成NH3的产率达到纪录的295 mg h-1 mgcat-1,法拉第效率达到90.9 %。详细的研究结果说明适中的氮吸附(*NO3和*NO2),增强的*NO活化能力,更低的HER催化活性有助于生成NH3。作者认为这些研究结果有助于设计NO3还原电催化剂。

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参考文献

Yuanbo Zhou, Lifang Zhang, Zebin Zhu, Mengfan Wang, Najun Li, Tao Qian, Chenglin Yan, Jianmei Lu, Optimizing Intermediate Adsorption over PdM (M = Fe, Co, Ni, Cu) Bimetallene for Boosted Nitrate Electroreduction to Ammonia, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202319029

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202319029

 


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