Angew:构筑空间临近"Rh单原子/双原子-Rh团簇"双催化位点用于合成气转化
纳米技术 纳米 2024-03-21

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在合成气的催化转化反应中保持比较高的氧化物选择性非常重要,但是这对于Rh催化剂非常困难。Rh金属催化剂通常表现非常低的生成氧化物性能,因此比较多的研究主要关注于构筑空间相邻的多金属位点。但是目前见诸报道的Rh催化剂C2+氧化物单程催化选择性通常低于<20 %。

有鉴于此,中国科学院大连化物所杨冰上海应用技术大学毛东森俞俊、华东理工大学吴新平报道在UiO-67内构筑Rh金属催化剂,具体的构筑空间临近的Rh1,2-Rhn组装双活性位点,这种空间临近双活性位点Rh催化剂表现优异的合成气制备氧化物性能。

本文要点

(1)

在合成气转化为氧化物的催化反应中,氧化物的选择性高达72.0 %,CO的转化率达到50.4 %,单程催化反应的C2+氧化物产率达到25 %。

(2)

通过先进的表征技术进一步说明,超小尺寸Rhn簇相邻位置的Rh单原子/双原子位点Rh1,2能够在催化反应中形成相邻的Rh+-Rh0双催化活性位点,因此在反应过程中促进CHO物种转化为CHx因此,这项研究结果有助于设计合成气制备氧化物的高活性Rh催化剂,展示了调节组装限域空间内的组装结构和相邻位点的重要作用。

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参考文献

Jun Yu, Tingting Liu, Qingqing Gu, Jia Wang, Ying Han, Gonghui Li, Qiangsheng Guo, Ye Gu, Xinping Wu, Xueqing Gong, Bing Yang, Dongsen Mao, Enhanced Proximity of Rh1,2-Rhn Ensembles Encaged in UiO-67 Boosting Catalytic Conversion of Syngas to Oxygenates, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202401568

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401568


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