大连化物所Nature Commun:乙烷温和条件氧化生成乙醛
纳米技术 纳米 2024-03-22

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将低碳烷烃直接转化为高附加值化学品目前仍是个非常大的挑战。有鉴于此,中国科学院大连化物所杨学明院士、丁云杰研究员、宋宪根研究员等报道Rh1/AC-SNI催化剂在温和条件下将乙烷转化为C2氧化衍生物,实现了高达158.5 h-1的TOF。

本文要点

(1)

通过18O同位素GC-MS表征,结果说明乙烷通过两个不同的反应过程分别生成乙醇和乙醛,其中通过O2和H2O参与反应过程分别生成乙醇和乙醛。

(2)

通过原位的激光解吸电离/飞行时间质谱(laser desorption ionization/time of flight mass spectrometer)表征,说明催化反应中原位生成氧自由基、羟基自由基、乙烯基自由基、乙基自由基。DFT理论计算结果显示生成乙醛的决速步骤能垒比生成乙醇的能垒更低,这导致乙醛在产物中表现更高的选择性。

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参考文献

Li, B., Mu, J., Long, G. et al. Water-participated mild oxidation of ethane to acetaldehyde. Nat Commun 15, 2555 (2024)

DOI: 10.10388/s41467-024-46884-7

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46884-7


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