有机电解液固有的不稳定性严重限制了锂金属、钠金属等高比能金属负极材料的应用。离子-溶剂复合物能够进一步促进有机电解液在金属负极上的分解。清华大学的张强教授等通过第一性原理计算对离子-溶剂络合物在金属负极上还原稳定性的下降进行了研究。他们选择了醚类电解液溶剂和酯类电解液溶剂来与Na⁺、Li⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺等发生相互作用。离子-醚类溶剂的LUMO轨道能级与其结合能成线性关系并通过LUMO能级中碳原子轨道的比例来调控。而离子-酯类溶剂的LUMO轨道能级主要由金属原子轨道组成。该工作揭示了离子溶剂络合物在金属负极表面还原稳定性下降的本质原因，并给出了两种溶剂的还原机理。同时，研究结果还为电解质-负极界面稳定性提供了理论依据和指导意义。

Xiang Chen, Haoran Li et al, The Origin of Reduced Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes on Alkali and Alkaline Earth Metal Anodes

DOI: https://doi.org/10.1002/ange.201809203

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201809203?af=R