Nature Commun:Co电催化C-H键脱氢交叉偶联
纳米技术 纳米 2024-04-04

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C(sp3)-H交叉脱氢偶联是具有前景的C(sp3)-C(sp3)化学键构建方法,但是传统方法需要化学计量比氧化剂或者电化学氧化,因此通常导致非常差的C(sp3)-H选择性。

有鉴于此,安徽大学李漫波张胜报道一种成对电催化反应方法,在有机醇的α-C(sp3)-H和烯丙基/苄基C-H键之间交叉脱氢偶联,这种反应过程将制氢催化与氢转移催化结合。

本文要点

(1)

作者发展了一种四配位的Co-salen催化剂作为HER催化剂,该催化剂具有非常高的氧化还原电势差(1.98 V)以及合适的氧化还原电极电势。

(2)

通过改善催化剂的结合方式,实现的电化学交叉脱氢偶联反应表现优异的化学选择性和有机的官能团容忍性,而且反应生成具有利用价值的副反应产物,以及优异的位点选择性和区域选择性。此外,提出了可信性较强的反应机理。

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参考文献

Liu, K., Lei, M., Li, X. et al. Paired electrocatalysis unlocks cross-dehydrogenative coupling of C(sp3)-H bonds using a pentacoordinated cobalt-salen catalyst. Nat Commun 15, 2897 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47220-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47220-9


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