单原子Fe-N-C是一种在可持续能源和催化研究领域具有非凡反应活性的出色材料。在高温热解合成Fe-N-C过程中，如何在没有纳米Fe颗粒(NPs)的情况下获得致密的Fe-N₄位点是很有挑战性的。

近日，厦门大学Yanxia Jiang，Jian Yang介绍了一种新颖而通用的方法，即在低温下提供氢气来促进Fe-N₄活性中心的形成。

文章要点

1）研究人员解释了FeCl₂源在热处理过程中向活性中心演化的反应机理，特别是元素的演化。结合实验和密度泛函理论(DFT)的研究，揭示了H₂在脱氧和脱氯中的关键作用，这是Fe进入Fe-N₄活性中心的关键步骤。现场加热X射线光电子能谱(XPS)实验证实了该方法的有效性。由于温度较低(即360 °C)，不需要的Fe物种聚集被绕过，从而实现了单个Fe位点的高度分散。

2）FeNC-H₂-360材料具有显著的单分散Fe含量，最高可达8.3 wt%。它在燃料电池中表现出出色的酸性ORR性能，半波电位为0.85 V，峰值功率密度高达1.21 W cm^-2。重要的是，这种方法是通用的，可以用来合成一系列MNC-H₂-360材料，包括Fe，Co，Mn，Ni，Zn和Ru，所有这些材料都具有良好的ORR活性。

参考文献

Shuhu Yin, et al, Unveiling Low Temperature Assembly of Dense Fe-N4 Active Sites via Hydrogenation in Advanced Oxygen Reduction Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202404766

DOI: 10.1002/anie.202404766

https://doi.org/10.1002/anie.202404766