包信和院士Nature Commun:RWGS反应中MoNx的动态活化现象
纳米技术 纳米 2024-04-11

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在异相催化反应中,人们经常在催化反应过程中观测发现催化剂活化现象,这个现象的产生原因是反应物导致。

有鉴于此,中国科学院大连化物所包信和院士、傅强研究员、四川大学李丹教授报道发现在逆水煤气变换RWGS催化反应(CO2:H2=1:3)过程中MoNx催化剂的表面结构与CO和H2O的部分分压密切相关,与CO2和H2反应物无关。

本文要点

(1)

研究发现当反应压力低于10 mbar或CO/H2O产物的体系分压非常低,催化剂表面能够被H2O氧化并且生成MoOx覆盖层;当反应压力高于100 mbar,且CO/H2O的分压非常高时,体系的CO导致催化剂表面碳化。这种反应产物导致MoNx表面结构重构形成催化活性更高的MoCx,因此提高反应速率,产生更高的CO分压,并且进一步提高MoNx表面碳化。

(2)

作者将这种现象称之为催化活性与催化剂活化之间的正向反馈效应,这种现象可能在异相催化反应体系中非常广泛。

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参考文献

Xin, H., Li, R., Lin, L. et al. Reverse water gas-shift reaction product driven dynamic activation of molybdenum nitride catalyst surface. Nat Commun 15, 3100 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47550-8

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47550-8


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