段镶锋Nature Commun:电催化乙腈加氢制备乙胺
纳米技术 纳米 2024-04-16

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通过质子交换膜电解槽进行电催化乙腈加氢是具有前景的制备乙胺方法,但是质子交换膜的局部酸性环境导致严重的竞争性质子还原反应,而且导致乙腈加氢催化选择性非常低。

有鉴于此,加州大学洛杉矶分校段镶锋教授、武汉大学肖湘衡教授、中国科学技术大学王功名教授报道系统筛选各种金属催化剂,发现Pd/C催化剂具有比较好的性能,在200 mA cm-2电流密度的乙胺法拉第效率达到43.8 %,产率达到2912.5 mmol g-1 h-1,这个性能数据比其他金属催化剂的性能高一个数量级。

本文要点

(1)

通过现场表征技术说明原位生成PdHx物种是催化加氢的催化活性中心,*MeCH2NH2中间体的吸附强度决定催化反应的选择性。

(2)

通过理论计算提出基于经典d带理论导致催化剂的电子结构与催化活性之间呈火山图变化,这有助于设计高活性电催化加氢催化剂。

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参考文献

Tang, C., Wei, C., Fang, Y. et al. Electrocatalytic hydrogenation of acetonitrile to ethylamine in acid. Nat Commun 15, 3233 (2024). 

DOI: 10.1038/s41467-024-47622-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47622-9


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