金属-氮-碳是一类具有优异电催化CO₂还原性能的催化剂，但目前的制备方法很难获得结构明确且单一的金属-氮-碳催化剂，严重制约了对该类催化剂活性中心及催化反应机理的认识。为了探究该类催化剂的反应机理及不同金属中心的活性趋势，邓德会研究员课题组及其合作者在长期对金属-N₄活性中心结构认识及其催化反应研究的基础上，利用具有明确金属-N₄结构的系列3d金属酞菁作为模型催化剂，结合理论计算、电化学实验及同步辐射X射线原位吸收谱对该体系进行了深入的研究。他们从理论计算分析了不同金属酞菁电催化还原CO₂的反应机理及活性顺序，发现钴酞菁具有最优异的催化性能，其高催化活性源于活性中心钴既有利于*COOH的形成，也有利于*CO的脱附。电化学实验表明钴酞菁可高选择性地将CO₂还原成CO，在最优电位-0.8 V vs. RHE时，CO的法拉第效率高达99%，并具有长时间的稳定性。该工作揭示了具有单一金属-N4活性中心电催化还原CO₂的反应机理及活性趋势，并为设计高性能金属-氮-碳催化剂提供了重要借鉴。

Zheng Zhang, Jianping Xiao, Dehui Deng et al. Understanding the reaction mechanisms of well-defined metal-N4 sites in electrocatalytic CO2 reduction. Angew. Chem. Int. Ed. 2018.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201808593