在环境条件下固氮是一项重大挑战。研究人员报道了在室温和大气压下Ru单原子电催化还原的固氮。与Ru纳米颗粒相反,负载在N掺杂多孔碳上的单个Ru位点极大地促进了N2水溶液选择性地电还原转化为NH3。此外还发现添加ZrO2可显著抑制竞争性的析氢反应。在低过电位(0.17 V)下,NH3法拉第效率达到约21%。DFT计算表明,具有氧空位的Ru位点是主要的活性中心,其允许*NNH的稳定化,*H的去稳定化和增强的N2吸附。ZrO2的负载可以进一步促进N2在高NH3合成速率和法拉第效率下的电还原。
Hengcong Tao, Changhyeok Choi, Liang-Xin Ding, Zheng Jiang, Zishan Han, Mingwen Jia, Qun Fan, Yunnan Gao, Haihui Wang, Alex W. Robertson, Song Hong, Yousung Jung, Shizhen Liu, Zhenyu Sun, Nitrogen Fixation by Ru Single-Atom Electrocatalytic Reduction[J], Chem, 2018.
DOI: 10.1016/j.chempr.2018.10.007
https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(18)30487-X?rss=yes