界面稳定性是锂金属电池(LMB)长期循环的关键因素之一。尽管在LIB中已经对交叉污染现象进行了充分研究,但在LMB中很少报道类似的现象。鉴于此,研究人员揭示了LMB中含有LiPF6 /碳酸盐电解质的化学“串扰”行为及其对正极表面和电化学性能的不利影响,除了Li金属失效,对 Li枝晶生长和电极极化,CEI稳定性和LMB的循环性能都具有显著影响,即使替换Li负极不能完全恢复其容量。XPS表明了Li金属循环可以引起CEI结构的显著变化,使其具有过量的LiF沉淀和聚醚化合物。深度表面分析和组成变化表明Li金属的高反应性加速LiPF6盐分解并因此引起液体电解质的化学老化,特别是含有HF,CHxFy和POFx(OH)y以及羧基(>C=O)的氟化物可以溶解在电解质中,然后扩散穿过隔膜并沉积在正极表面上,从而形成高电阻的CEI。研究人员进一步引入了选择性Li+渗透PE/PD/PE隔膜,以减轻化学交叉并延缓CEI降解。 该隔膜可以有效地减轻有害的化学串扰并增强正极稳定性。
Hongkyung Lee, Hyung-Seok Lim, Xiaodi Ren, Lu Yu, Mark H. Engelhard, Kee Sung Han, Jinhong Lee, Hee-Tak Kim, Jie Xiao, Jun Liu, Wu Xu, Ji-Guang Zhang,Detrimental Effects of Chemical Crossover from Lithium Anode to Cathode in Rechargeable Lithium Metal Batteries[J], ACS Energy Letters, 2018.
DOI: 10.1021/acsenergylett.8b01819