纳米多级孔沸石具有传质快、活性位点可控、和扩散距离短等系列优势,对于解决重油转化等工业催化领域的一些技术难题具有重要意义。有鉴于此,2019年2月22日,吉林大学于吉红院士团队报道了一种基于氨基酸辅助的两步晶化合成策略,实现了在浓凝胶体系中快速制备具有多级孔结构的ZSM-5单晶纳米分子筛。
本文要点
1. Cs-corrected STEM,LV-HR-SEM,和电子衍射等数据结果表明,所制备的多级孔分子筛为高质量的单晶纳米颗粒,且晶内存在大量的贯穿的介孔结构。
2. 单晶多级孔ZSM-5纳米分子筛的生长机理:
1)在90℃低温阶段,首先形成protozeolite纳米粒子,并在氨基酸的辅助下,这些protozeolite纳米颗粒以非密堆积的方式进行聚集生长,且该聚集方式为取向性聚集,从而初步形成具有孤立介孔的单晶颗粒。
2)在170℃高温阶段,具有孤立介孔的单晶颗粒发生“颗粒内熟化过程”,颗粒内部邻近的protozeolite纳米粒子相互融合,从而使得孤立介孔演变为贯穿介孔。整个演变过程中,单晶结构和颗粒大小均保持不变。
3. 催化实验表明,多级孔Ni@ZSM-5纳米催化剂在硬脂酸和棕榈油加氢脱氧反应中表现出优异的性能。
参考文献:
Qiang Zhang,Jihong Yu et al. Amino Acid-Assisted Construction of Single-Crystalline Hierarchical Nanozeolites via Oriented-Aggregation and Intraparticle Ripening. J. Am. Chem. Soc., 2019.
DOI: 10.1021/jacs.8b11734
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b11734