常压人工光合作用将空气中的CO2还原为高纯度高价值的化学品是化学家们一直努力的目标。然而,深度理解光催化的机理具有重大的挑战。近日,武汉理工大学张高科教授、赵焱教授、中科大孙永福教授等多团队合作,采用特殊的“水控制”溶剂热法,合成了系列具有{010}面的六角钨青铜M0.33WO3 (M=K, Rb, Cs)催化剂。该催化剂在全波长(紫外、可见、近红外)光,常压下均可高效光催化空气中CO2还原。其中,Rb0.33WO3催化剂在近红外光下,4小时即可将空气中约4.32 % CO2转化为CH3OH,选择性达98.35%。进一步实验和理论计算表明,引入的碱金属占据了催化剂六边形结构的孔道并提供大量电子使得M0.33WO3催化剂电子结构发生改变,增强了极子化跃迁、调整了能级结构,使得CO2吸附能力增强,降低了CO2反应活化能,从而使空气中的CO2还原成为了可能。
Xiaoyong Wu, Yuan Li, Gaoke Zhang*, Yan Zhao*, Yongfu Sun*, et al. Photocatalytic CO2 Conversion of M0.33WO3 Directly from the Air with High Selectivity: Insight into Full Spectrum Induced Reaction Mechanism. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.8b12928
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