硅基负极与含碳材料的耦合是解决硅基负极导电性差和体积膨胀最有希望的方法,但报道的杂化物中碳的分布通常是不均匀的并且高于纳米级,在循环期间遭受不可避免的库仑效率(CE)衰减。如果碳在复合材料中以原子尺度良好分散,则随后的锂化/脱锂过程将是稳定且均匀的。鉴于此,东华大学Hui Zhang和Jianping Yang团队探索了在SiOx基质中以原子尺度对碳分布进行设计。该团队使用一种桥连的有机烷氧基硅烷(R'O)3Si-R-Si(OR')3前体(R为引入的有机基团),首先,基于溶胶凝胶化学合成了介孔有机硅纳米球(PBMO),然后煅烧以触发Si-C共价键的断裂和有机碳的降解和石墨化,由此可以制造原子级碳分布硅基纳米复合材料。由于PBMO的分子有机-无机杂化特征,所得的复合材料可以继承这种独特的结构,其中碳以原子尺度均匀地分布在Si-O-Si骨架中。这种高度均匀分散的碳网络将氧化硅基质分成许多亚纳米域,表现出优异的结构完整性和优异的循环稳定性(CE在第11个循环达到99.6%,随后循环达到99.8%)。
Jianping Yang, Guanjia Zhu, Fangzhou Zhang, Xiaomin Li, Wei Luo, Li Li, Hui Zhang, Lianjun Wang, Yunxiao Wang, Wan Jiang, Hua Kun Liu, Shi Xue Dou, Engineering the distribution of carbon in silicon oxide nanospheres at atomic level for highly stable anodes. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201902083
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201902083