光电化学还原N2可以合成氨,并产生可运输的氢气,但该方法受到光电阴极转化率低,产率低的限制。有鉴于此,湖南大学王双印课题组、澳大利亚的柯廷大学San Ping Jiang、中科院上海硅酸盐研究所Huaijuan Zhou、南京师范大学Yafei Li等团队合作,发展了一种独特的亲气-亲水异质结构Si基光电阴极的光电阴极,在温和条件下的酸性电解液中实现了高达18.9 μg·cm -2·hr -1的氨收率,法拉第效率达到37.8%(vs RHE,-0.2 V)。光电阴极中,高度分散在聚四氟乙烯多孔骨架中的Au纳米颗粒构建的异质结起到独特作用:1)将N2分子富集在Au活性位点处;2)通过抑制析氢反应操纵质子活性。 DFT计算表明,这种异质结降低了氮还原反应的能垒。
Jianyun Zheng, Yanhong Lyu, Man Qiao, Yafei Li, Huaijuan Zhou, Shuangyin Wang et al. Photoelectrochemical Synthesis of Ammonia on the Aerophilic-Hydrophilic Heterostructure with 37.8% Efficiency. Chem 2019.
https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(18)30542-4