现有的CO₂还原催化剂选择性不佳，大气中CO₂浓度不断升高，使得确定结构-反应活性的关系以指导催化剂的开发变得尤为重要。近日，美国劳伦斯伯克利国家实验室Francesca M. Toma和F. Dean Toste等多团队合作，考察了Cu表面一系列聚合物和分子修饰剂对CO₂还原选择性的影响。作者发现质子物种可以提高对H₂的选择性，亲水物种可增强甲酸的选择性，而阳离子疏水物种可增强CO选择性。ReaxFF反应分子动力学模拟表明，亲/疏水有机物修饰Cu会影响表面氢化物的形成，使得生成甲酸或H₂选择性提高。

Aya K. Buckley, F. Dean Toste,* Francesca M. Toma,* et al. Electrocatalysis  at Organic-Metal Interfaces: Identification of Structure-Reactivity  Relationships for CO₂ Reduction at Modified Cu Surfaces. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.8b13655

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