密歇根大学Nat. Commun.: 调节电催化CO2还原的机理
芣苢 芣苢 2019-04-14

高效电催化CO2还原成单一产物对太阳能燃料的发展至关重要。将分子催化剂(例如:酞菁钴,CoPc)封装在配位聚合物(例如:聚-4-乙烯吡啶)能大大提高CO2还原的活性和选择性。近日,密歇根大学Charles C.L. McCrory团队采用同位素效应(KIE)和质子库存研究解释观察到的聚合物包裹后反应活性和选择性的提高。作者发现,吡啶基/吡啶- CoPc轴向配位形成五配位物种改变了CO2还原机制中的决速步,使得催化剂-聚合物复合材料活性增加。此外,CoPc在聚合物中,质子传输到Co中心由质子传递机制控制,大大抑制了析氢反应。

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Yingshuo Liu and Charles C.L. McCrory *. Modulating the mechanism of electrocatalytic CO2 reduction by cobalt phthalocyanine through polymer coordination and encapsulation. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-09626-8

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