碳材料丰富的表面化学信息和边缘结构在催化领域引起了极大的兴趣。对于OER,碳材料边缘效应因其边缘构象的复杂性及碳腐蚀与碳催化之间的矛盾而很少被详细研究。近日,马克斯·普朗克化学能转换研究所Saskia Heumann团队采用不同构象(Z字形和椅式)的多环芳烃(PAHs)为模型分子,探究了普通碳活性边缘位点在OER的确切作用。实验发现,Z字形构象的PAHs具有更高的OER活性和稳定性,在0.1 M KOH中,TOF值达0.276 s-1。进一步研究发现,酚氧物种的形成对加速OER至关重要;*OOH脱氧生成O2可能是反应的决速步。
Yangming Lin, Saskia Heumann,* et al. Oxygen Evolution Reaction at Carbon Edge Sites: Activity Evolution and Structure-Function Relationships Clarified by Polycyclic Aromatic Hydrocarbons. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201902884