橡树岭国家实验室JACS:破解CuCrFeOx基催化剂高温催化WGS反应的机理
芣苢 芣苢 2019-04-26

水煤气转换(WGS)反应对化学工业至关重要,是工业生产H2的主要路线。CuCrFeOx基催化剂在工业上广泛用于高温WGS反应,而CuCrFeOx基催化剂催化WGS反应的机理(“氧化还原”机理和“联想”机理)却一直存在争议。近日,橡树岭国家实验室Zili Wu等多团队合作,采用多种先进表征技术(红外IR, 程序升温表面反应TPSR, NAP-XPS, 中子非弹性散射INS等)对WGS反应条件下催化剂的表面性质及表面的中间体物种进行表征。实验发现,CuCrFeOx基催化剂表面在WGS反应条件下是动态的,会被局部还原,在Fe3O4表面生成金属态Cu纳米颗粒。原位IR和INS光谱表征均未检测到WGS过程中表面甲酸物种的生成。TPSR实验发现CO/H2O反应物生成CO2和H2具有和HCOOH分解生成CO2和H2不一样的机制。稳态同位素瞬态动力学分析(SSITKA)及DFT计算进一步证明了氧化还原机理的正确性。

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Felipe Polo-Garzon, Zili Wu*, et al. Elucidation of the Reaction Mechanism for High-Temperature Water-Gas Shift over an Industrial-type Copper-Chromium-Iron Oxide Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b03516

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021%2Fjacs.9b03516 


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