悉尼新南威尔士大学徐江涛团队、Cyrille Boyer团队和山东大学刘文剑团队合作,利用全计算机指导的策略发现了一种可切换的高效有机光催化剂(OPC),该催化剂在pH值为5时为无色,而在pH值为7时则恢复了较强的可见光吸收和光活性。这也是首次完全利用密度泛函理论(DFT)去设计OPC的例子。实验通过对设计的OPC进行综合表征,证实了计算预测的准确性。随后研究发现OPC在绿色LED下会在水相发生光诱导电子/能量转移可逆加成-断裂链转移(PET-RAFT)聚合,并证明了pH值的轻微变化以及光的消失可以使得聚合停止。此外,研究也发现在可见光下,通过将二氧化碳鼓泡到反应溶液中可以显著降低其聚合速率,而如将其暴露在氮气中则可以完全恢复其聚合的速率。
Chenyu Wu, Wenjian Liu, Jiangtao Xu, Cyrille Boyer. et al. Computer-Guided Discovery of a pH-Responsive Organic Photocatalyst and Application for pH and Light Dual-Gated Polymerization. Journal of the American Chemical Society. 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b01096
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/jacs.9b01096