沸石催化乙醇脱水为乙烯的可持续生产提供了广阔的前景。乙醇在沸石上的脱水反应涉及复杂的平行-连续路径,其中乙醇脱水的起始步骤尚不清楚,特别是在有利于乙烯生产的较低温度的情况下。近日,中科院武汉物数所Feng Deng、Jun Xu等多团队合作,报道了用原位NMR和原位固相NMR技术观察到了沸石H-ZSM-5催化乙醇脱水过程中三乙基氧合离子(TEO)的形成。结果表明,TEO是一种稳定的催化剂表面活性剂,具有较高的反应活性。TEO在较低的温度下使沸石乙烯基化是,导致表面乙氧基物种和进一步乙烯的形成。实验结果表明,TEO-乙氧基途径在乙醇脱水初期比乙烯脱水更容易进行,这也得到了理论计算的支持。
Xue Zhou, Chao Wang, Yueying Chu, Jun Xu*,Feng Deng*, et al. Observation of an oxonium ion intermediate in ethanol dehydration to ethene on zeolite. Nat. Commun., 2019
DOI:10.1038/s41467-019-09956-7