与纳米结构金属催化剂不同，负载型单原子催化剂(SACs)只包含原子分散的金属原子，这意味着更明显的金属-载体效应。近日，新加坡国立大学Ning Yan与加州大学洛杉矶分校Philippe Sautet等多团队合作，以系列多酸化合物负载Pt催化剂为例，定量研究了Pt原子在氧化物载体上的稳定性，以及Pt-载体相互作用对催化性能的影响。研究发现，在整个系列中Pt原子更倾向于停留在多酸分子的四重中空位点，Pt SACs聚集的最小吸附能为5.50 eV，这与大块Pt的内聚能完全吻合。作者通过DFT计算比较了它们在几种加氢反应中的催化性能，并模拟了丙烯加氢的反应途径。实验和理论计算表明,尽管Pt1-载体相互作用不同，不同的Pt1-多酸催化剂反应途径非常相似，其有效反应能垒相近（低至24 kJ/mol）。DFT计算还表明，所有反应的基本步骤都只发生在Pt原子上，而不涉及相邻的O原子，氢化反应是由分子吸附的H2进行的。Pt SACs对H2的吸附能较Pt团簇或表面弱，使得Pt SACs具有小的吸附平衡常数和表面活化能。
Bin Zhang, Bin Zhang, Geng Sun, Shipeng Ding, Hiroyuki Asakura, Jia Zhang, Philippe Sautet,* and Ning Yan*. Atomically Dispersed Pt1-Polyoxometalate Catalysts: How Does Metal-support Interaction Affect Stability and Hydrogenation Activity? J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b00486
