混合钙钛矿在提高太阳能电池效率方面取得了实质性成功，但复杂的钙钛矿晶体形成途径仍然是神秘的。近日，香港中文大学Xinhui Lu研究团队通过原位掠入射广角X射线散射测量和三相形成揭示了旋涂过程中混合钙钛矿FA_0.83MA_0.17Pb(I_0.83Br_0.17)₃的详细结晶过程。确定阶段：I）前体溶液; II）六方δ-相（2H）; III）复合相包括六方多型（4H，6H），MAI-PbI2-DMSO中间相和钙钛矿α相。相关器件性能和非原位表征表明存在覆盖阶段II持续时间的“退火窗口”。旋涂膜应在"退火窗内"内退火，以避免在钙钛矿结晶过程中形成六方多型，从而实现良好的器件性能。值得注意的是，可以通过在混合钙钛矿中掺入Cs 离子来控制结晶途径。结合密度泛函理论计算，具有充分的Cs ⁺的钙钛矿系统将通过在动力学和热力学上促进α相的形成来绕过阶段III中的第二相的形成，从而显着延长退火窗口。该研究提供了制造混合钙钛矿器件的时间敏感性的基本原因以及调控钙钛矿结晶路径以获得更高性能的深刻指导。

Qin, M. Lu, X. et al. Manipulating the Mixed-Perovskite Crystallization Pathway Unveiled by In Situ GIWAXS. AM 2019.

DOI:10.1002/adma.201901284

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201901284.